近日，本课题组的研究论文《基于悬空超长碳纳米管的高性能光电探测器（High-Performance Photodetectors Based on SuspendedUltralong Carbon Nanotubes）》被ACS Nano接收。论文第一作者为姜沁源博士，通讯作者为清华大学化工系张如范副教授。
光电探测器在遥感、自动化、医学成像、光通讯、安保等领域具有广泛的应用。为满足相关领域对于高性能光电探测器的日益增长的需求，需要深入理解光电探测所伴随的物理过程，筛选出具有优异光电探测性能的材料，并通过理性设计充分优化器件结构。碳纳米管因其宽谱吸收、超快激发、可调带隙、高迁移率等特性，是一种构建高性能光电探测器的理想材料。相比于传统的光电探测材料（如Si、GaAs、InAs等），碳纳米管在探测范围和响应速率方面具有显著优势，并且在室温条件下即可实现传感功能。在之前的研究中，通常使用碳纳米管薄膜或阵列作为光电探测材料，以获得较大的吸收截面积和较高的能量利用率。然而，之前报道的碳纳米管光电探测器的性能通常受限于以下因素。第一，基底的存在会使光激发的电子-空穴对与表面极化声子之间产生相互作用，从而显著降低载流子迁移率并降低光电导响应；第二，实际的碳纳米管样品多为金属型和半导体型样品的混合物，而碳纳米管混合物的电阻-温度关系十分复杂，光照所产生的热效应可能会抵消一部分光电导效应；第三，碳纳米管中的结构缺陷会造成电子散射和迁移率的降低，从而降低响应强度；第四，在单体长度较短、取向度较低的样品中，碳纳米管结所导致的界面充放电过程会在一定程度上降低响应速率。
在此背景下，本工作提出了基于悬空超长碳纳米管（SUCNTs）的高性能光电探测器。SUCNTs光电探测器在概念设计方面具有以下优势：生长于毫米级孔洞上的SUCNTs可以极大程度上避免基底声子散射的影响；SUCNTs与空气界面上的超高传热系数和比表面积可以实现高效的散热，从而削弱光热效应的影响；SUCNTs自身无缺陷的结构和可调的面密度可进一步提升光电探测器的性能。
如图1所示，采用本课题组之前报道的基底拦截导向策略（SIDS），在带有圆形孔洞的基底上可以生长出阵列密度可调的SUCNTs，随后在其两侧沉积金属电极，即可构筑成基于SUCNTs的光电导探测器。SUCNTs呈现出宏观长度、完美结构以及高取向度，可以充分实现两端电极之间的隧穿，并且其中纳米级直径的管束也能实现优异的散热性能，与概念设计相一致。
图1. 基于SUCNTs的光电探测器的制备和表征
为验证SCUNTs优异的光电探测性能，我们首先将其与非悬空超长碳纳米管（nSUCNTs）进行了对比。如图2所示，在相同的激光波长和功率密度下，SUCNTs产生了近8倍于nSUCNTs的光电导响应。同时，从相对电流变化和激光功率密度的关系中可以看出，SUCNTs的光电导响应相比于nSUCNTs更不易饱和，且具有更高的灵敏度。不同开关频率下的时域响应信号和响应速率测试也显示出SUCNTs极快的响应速率，电流上升与下降时间在0.13–0.18 ms的范围内，优于多数碳材料光电探测器。
图2. SUCNTs和nSUCNTs的光电探测性能对比
进一步地，我们从相对电流变化、响应度、探测率三个方面分析了面密度对于SUCNTs光电探测性能的影响。如图3所示，通过多次循环生长，可获得面密度依次线性增加的SUCNT-1、SUCNT-2和SUCNT-3样品，并可进行不同激光波长、功率和偏压下的光电导响应测试。测试结果显示，不同密度的SUCNTs在相同条件下具有相近的相对电流变化，这表明光电导响应信号的绝对值可以通过增大面密度而线性放大。因此，具有最高面密度的SUCNT-3可有效增加吸收截面积和提高激光能量利用率，在响应度和探测率两方面表现出了显著的优势（分别可达10–1 AW–1和109 cm Hz1/2 W–1量级）。
图3. 不同密度的SUCNTs光电探测器的性能评价
SUCNTs由于其较窄的带隙和高效的带间跃迁激发，因而可以对宽波段范围内的入射光产生均匀的响应。如图4所示，我们在405 nm、532 nm、650 nm、785 nm和850 nm入射光下得到了较为均匀的响应行为，最高响应度可达0.181 A W–1，最高探测率可达1.20 ´ 109 cm Hz1/2W–1。由吸光度测试可知，SUCNTs在405–850 nm波长范围内的光电导响应主要是由M11和S22带间跃迁所贡献的。最后，与纯碳基光电探测器相比，SUCNTs在响应度、探测率和响应时间的综合对比中呈现出全面的优势；与掺杂的碳基光电探测器相比，SUCNTs在响应时间方面也有多个数量级的显著优势。
图4. SUCNTs光电探测器的宽谱响应行为和综合性能对比
该研究工作得到了国家自然科学基金和国家重点研发计划的支持。ACS Nano是美国化学会旗下的综合性期刊，专注于纳米材料领域的顶级研究成果。该期刊2023年的影响因子为15.8。
